煤炭是我国的基本能源，是国家能源安全的重要保障。同时，煤炭也是一种高碳化石能源，在煤矿生产过程中，煤炭的自燃严重威胁着煤矿的安全生产，造成严重的资源、经济损失和环境生态破坏[1]。由于井下情况复杂，漏风通道强度不稳定且多源多汇，采空区的松散煤体长时间处于有氧环境中，导致了采空区内煤自燃高温点位置隐蔽不定，燃烧状态不明，制约煤自燃高温点的准确定位，在“做好碳达峰、碳中和”的形势下，科学高效的矿井自燃火灾防控更加重要，而其关键在于精确探测火源位置[2-6]。
目前国内外大量应用于现场探火的方法主要有磁探法、电阻率探测法、钻探法、气体探测法和同位素测氡法等[7]。其中同位素测氡法具有操作简单、成本低、不受地形限制和适合深部火灾探测等优点，被广泛应用于严重自燃发火区域的探测[8-9]。其原理为煤矿采空区发生煤自燃时，煤体物理力学性质随井下温度的升高发生改变，氡气析出量增加,大量的氡气在扩散对流作用下沿裂隙向地表快速运移，最终在煤自燃火区上方形成了高于地表氡气本底值的氡气异常区域[10]。但在实际测量过程中，由于氡气易溶于水，受土壤水分影响较大，且从地表采集到的氡数据还受季节、天气、温度和测量方法的影响，工作量大、周期长也制约了现场数据的有效采集和准确分析。
氡在向地表运移过程中，持续衰变成惰性的固态长寿命子体，210Po作为氡的子体之一，半衰期为138 d，是氡半衰期的36倍。大量由氡衰变的210Po吸附滞留在近地表的土壤中形成稳定的胶体物质，其含量受外界因素影响较小，不易活化迁移，直接反映了母体氡在一段时间中的累积值。由于更长的半衰期和不活泼的物理化学性质，210Po较氡的其它衰变子体而言更易于测量分析，因此，210Po可作为氡的特征子体[11]。为了减少误差，提高探测火源位置的精度与效率，提出了基于放射化学分析手段测定210Po活度浓度的氡子体210Po法探火[12-13]。但氡子体210Po法探火作为一项尚未应用的火源位置探测技术，其精度与效果仍有待现场进一步验证。为此，选择在已知火源位置的火区开展现场实验，同时利用同位素测氡法和氡子体210Po法探火探测老火区，研究火区近地表土壤层中氡浓度与210Po活度浓度分布的相关性[14]。
1 实验区概况及测场布置
实验区域选取汾西矿业柳湾煤矿南上庄火区，该区域有大量不同年代开采后废弃的小煤窑，这些小煤窑气密性差，回采率低，大量的遗煤为煤自燃提供了有利条件。矿方提供资料显示，通过井下施工探火巷道以及探火钻孔，探明火区内存在4处高温火源点。根据矿井上下对照图，在地面对应位置对火源点进行标注，标注区域位于南上庄村与下马宽村之间一处废弃小窑井筒附近，周边沟谷纵横，整体地势东高西低，地面标高相对高差约为30 m.根据地形调整布置测场的方位与角度，确保所有标注的火源位置都能被测场覆盖。根据火源位置分布，选择范围为40 m×100 m的矩形区域作为探测区域，沿南向北布置了A～E 5条测线，每条测线11个测点，在探测区域内进行按线、点距选取10 m×10 m的网格精度进行布点，火区具体位置及测点布置如图1所示。
图1 火区位置及测点布置图
Fig.1 Fire zone location and measuring point layout
2 地表采样分析及数据处理
2.1 土壤样品的采集及210Po活度浓度的测定
在以各测点为中心，半径1 m的圆形区域内，随机选择3个取样点，分别取出距地表20 cm深度的土壤样品30 g置于取样袋中，混合均匀后登记编号带回实验室。每个测点样品留存一部分做后续分析，剩余土壤样品摊平、初步捏碎后进行干燥通风处理，样品风干后，去除样品中的植物残渣、碎石颗粒。初步处理完的土样至于平底容器内，用木棍碾细，过筛孔孔径为0.25 mm的筛网，经混合均匀用以作测定210Po活度浓度备用，储存于密封塑料袋中，土壤样品的保存如图2所示。
图2 土壤样品的保存
Fig.2 Preservation of soil samples
采用同位素示踪α能谱法测定210Po活度浓度，首先称取2 g经过预处理的土壤样品放置于烧杯中，加入约100 mBq209Po回收示踪剂，加入少量水润湿后再用浓硝酸溶解。蒸发并加入少量的HClO4使其灰化，然后进行两次蒸发处理，用HCl溶解两次蒸发后的残渣，再加入抗坏血酸分离其中的Fe3+离子，最后将处理完的溶液倒入含银基底的聚四氟乙烯瓶中。将其静置于90℃的恒温条件下，4 h后完成自镀，得到银片样品。利用回收示踪剂209Po校正回收率，可得到样品中的210Po活度浓度[15]。
2.2 氡浓度的测量
测量氡浓度采用由美国生产的RAD-7测氡仪。该仪器能够连续地抽吸地下氡气，将氡子体利用过滤器过滤，用金硅面垒半导体探测器测量进入半球腔内的气体以获得α能谱。
通过获取218Po能量窗口的计数率来确定土壤氡浓度，该方法是当前测量氡浓度的一种常用方法，这种方法较好地将氡和钍射气区分，可以最大程度避免氡子体受污，测量数据具有较好的可靠性[16-17]，图3为RAD-7测氡仪实物图。
图3 RAD-7测氡仪实物图
Fig.3 Photo of RAD-7radon detector
使用RAD-7电子测氡仪在野外测量方法步骤如下：①打孔，使用直径4 cm的钢钎打孔，孔深约90 cm；②抽气，将钢钎拔出，迅速插入抽气杆，开始抽气；③测量，一个测点测量周期设置为3，每次测量时间为15 min，净化时间为10 min，每个测点耗时55 min.氡浓度取值为三个周期测量值的平均值，图4为RAD-7测氡仪工作示意图。
图4 RAD-7测氡仪工作示意图
Fig.4 Working diagram of RAD-7 radon detector
2.3 数据处理
气候条件和浅层土壤结构的不一致性，以及放射性波动误差、系统误差和随机误差的存在，都会对放射性氡及其特征子体有效数据的提取造成一定的影响。因此，野外工作结束后，需要在室内对原始数据进行进一步处理和优化，对氡及210Po进行数据质量评价，以确定背景值和异常下限。
1)背景值和均方差的确定。本研究采用平均值(M)、均方差(S)统计法，该方法前提是数据要符合正态分布。因此需要剔除部分不符合的异常数据，首先对远离探测火区5处没有火区位置的地表氡浓度和210Po活度浓度进行测定，假设测得的土壤氡浓度和210Po活度浓度为x1、x2、x3、…、xn，算出其算术平均值作为统计背景值M：
(1)
然后计算探测区域内所有散点数据的均方差S1：
(2)
将不处于“M-3S1～M+3S1”范围内的异常数据剔除，将剩余散点数据的统计结果作为统计均方差S[18]，如表1所示。
表1 氡与210Po的背景值及统计均方差
Table 1 Background value and statistical mean square error of radon and210Po
类型123456平均值M均方差S1统计均方差S氡浓度/(Bq·m-3)1689.421706.551786.961627.731759.761752.041720.411854.751910.13210Po活度浓度/(Bq·kg-1)12.4413.9611.9812.9612.6313.0712.8413.4814.13
2)土壤氡和210Po异常下限的确定。《民用建筑工程室内环境污染控制规范》规定：土壤中氡浓度高于周围非地质构造断裂区域5倍及以上时应测定工程地点土壤中的镭-226、钍-232、钾-40的比活度。因此一般将统计单元土壤氡浓度和210Po活度浓度大于或等于5倍(5M)背景值的数据区间范围视为异常；通常采用的氡和210Po异常晕下限为背景值加3倍均方差，即数据大于(M+3S)的区间范围视为异常晕;高晕下限为背景值加2倍均方差，即数据位于(M+2S)～(M+3S)的区间范围视为高晕;偏高晕下限为背景值加1倍均方差，即数据位于(M+S)～(M+2S)的区间范围视为偏高晕;正常晕一般在背景值减去1倍均方差和背景值加1倍均方差之间的区间范围，即数据位于(M-S)～(M+S)之间[19-20]，如表2所示。
表2 氡及210Po的异常下限
Table 2 Radon and210Po abnormal lower limit
类型异常下限(5M)异常晕下限(M+3S)高晕下限(M+2S)偏高晕下限(M+S)正常晕下限(M-S)最大值氡浓度/(Bq·m-3)1689.421706.551786.961627.731759.769869.71210Po活度浓度/(Bq·kg-1)12.4413.9611.9812.9612.6369.38
3 结果分析
3.1 探测结果分析
根据测量结果，以探测区域内西南角第一点作为坐标(0，0)点，东西方向(0，0)与(100，0)的连线作为x轴，南北方向(0，0)与(40，0)点的连线作为y轴，绘制氡浓度分布等值线图与210Po活度浓度分布等值线图，如图5和图6所示。
同位素测氡法探测区域内土壤氡浓度背景值为1 720.41 Bq/m3，异常晕下限为7 450.82 Bq/m3，异常下限为8 602.33 Bq/m3，最大值9 869.71 Bq/m3，分析统计确定了3处具有一定规模的异常晕Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和4处异常点(40，40)、(60，20)、(70，0)、(80，20).氡气浓度异常区域约占探测区域总面积的58.99%，为2 359.73 m2，地表氡浓度由火源点位置上方向四周均匀递减，符合煤自燃过程中的氡气析出变化规律。
图5 氡浓度分布等值线图
Fig.5 Contour map of radon concentration distribution
图6210Po活度浓度分布等值线图
Fig.6 Contour map of210Po activity concentration distribution
Ⅰ号氡气异常晕沿东南方向分布，影响面积约530.28 m2，范围内氡浓度的极值点坐标位于(60，20)，氡气浓度值为9 117.74 Bq/m3，范围内另一火源点(40，40)的氡浓度为8 897.59 Bq/m3；Ⅱ号异常晕呈近似梯形沿南北方向分布，影响面积约129.55 m2，范围内氡浓度极值点位于(80，20)，氡气浓度值为8 736.47 Bq/m3；Ⅲ号异常晕呈近似三角形沿南北方向分布，影响面积约134.57 m2，范围内氡浓度极值点位置为(70，0)，值为9 869.76 Bq/m3.
探测区域内土壤的210Po活度浓度背景值为12.84 Bq/kg，异常晕下限为55.27 Bq/kg，异常下限为64.66 Bq/kg，最大值69.38 Bq/kg，分析统计确定了4处异常点(40，40)、(60，20)、(70，30)、(80，20)及1处异常晕Ⅳ.210Po活动浓度异常区域占探测区域总面积的66.85%，与氡浓度分布等值线图划分的异常区域范围基本一致，表明土壤210Po活度浓度与氡浓度具有良好的正相关性。Ⅳ号210Po异常晕沿东南方向分布，影响面积约为1 106.62 m2，4处异常点均处于异常晕范围。
3.2 氡浓度与210Po活度浓度相关性分析
土壤孔隙中的可迁移氡通过扩散、渗流等作用运移至地表进而析出的过程决定着210Po在土壤中的累积分布。一般来讲，土壤氡浓度与210Po活度浓度相关性受多种综合因素影响，其中受土壤质地、土壤粒径、土壤饱和含水度和有效孔隙度影响较大[21]；由于同一区域土壤质地与土壤粒径有高度共同点，因此选取土壤饱和含水度和有效孔隙度分析对该火区土壤氡浓度与210Po活度浓度的相关性的影响。
表3 a-g点的氡浓度与210Po活度浓度及土壤物性参数
Table 3 Radon concentration,210Po activity concentration and soil physical property parameters at points a-g
类型abcdefg氡浓度/(Bq·m-3)6021.458121.898269.658736.738897.849117.629869.71210Po活度浓度/(Bq·kg-1)67.1862.2263.1966.9567.5669.3832.57土壤饱和含水度0.830.470.490.510.520.500.65土壤有效孔隙度0.120.260.240.230.220.230.15
如图7所示，在由同位素测氡法和氡子体210Po法探火划分出的全部异常晕区域内随机选取a-g 7处测点，测量各测点位置样品土壤饱和含水度和有效孔隙度，如表3所示，采用最小二乘法拟合氡与210Po数据，研究土壤氡浓度与210Po活度浓度之间的线性关系。由图7、图8可知，除a点和g点以外，其余点均靠近火源位置，土壤氡浓度与210Po活度浓度在总体上呈比较明显的相关性，相关指数R2=0.994，即土壤中210Po活度浓度随母体氡浓度增加而增大，a、g点的相关性异常应该与土壤样品的饱和含水度和有效孔隙度有关。
图7 测点分布图
Fig.7 Distribution map of measuring points
图8 土壤氡浓度与210Po活度浓度的关系
Fig.8 Relationship between soil radon concentration and210Po activity concentration
图9反映了土壤饱和含水度和有效孔隙度与土壤氡浓度及210Po活度浓度的关系。由图可以看出，土壤的饱和含水度与有效孔隙度成反比，即有效孔隙度随土壤饱和含水度增大而减小。当土壤饱和含水度在60%以下时(b、c、d、e、f点)，土壤氡浓度及210Po活度浓度变化趋势呈现出高度的正相关性。但在a点的饱和含水度达到83%时，土壤氡浓度远小于土壤的210Po活度浓度，这是由于土壤氡浓度易受到土壤饱和含水度的影响。当土壤含水率较低时，土壤孔隙中水分的增加使得反冲到土壤孔隙中的氡原子留在孔隙中的概率增加，进而增大了土壤氡浓度。b～f点的土壤含水率较低，孔隙中一定水分的存在促进了由火区迁移至此的氡滞留于孔隙中，此外210Po作为氡的固态长寿命特征子体，随着氡的不断衰变吸附滞留于土壤中，反映了氡在一段时间内的累积值，因此在b～f点的土壤层中出现了氡和210Po的大量富集且土壤氡浓度及210Po活度浓度变化趋势高度相关。
图9 土壤饱和含水度和有效孔隙度与土壤氡浓度及210Po活度浓度的关系
Fig.9 Relationship between soil saturated water content and effective porosity and soil radon concentration and210Po activity concentration
当土壤含水率较大时，氡在空气中的扩散系数远大于其在水中的扩散系数，且由气压梯度主导的渗流作用只能发生于孔隙中没有水存在的气相空间，致使氡在土壤孔隙中的扩散和渗流会受到孔隙水的阻碍，导致了土壤中呈游离态运移的氡原子数量减少。在土壤含水率较大的a点，孔隙水阻碍了由火区迁移到此处氡的扩散渗流作用，降低了地表氡析出率，同时在水的封闭作用下，土壤氡很难以气体形式被收集。而滞留于土壤孔隙水中的氡不断进行衰变，大量氡的特征子体210Po吸附在土壤中不断累积，造成了a点氡浓度异常偏低。
在远离火源位置的g点，土壤氡浓度出现异常高值，而210Po活度浓度与背景值接近，土壤饱和含水度也处于正常范围，说明与a点出现异常的原因不同。分析可知，g点土壤下方有矿方排污管道铺设，管道内污水主要来自煤矿矿井水和选煤废水，污水中的氡在密闭的空间内形成富集，在打孔测量土壤氡浓度时，破坏了原始的压力平衡，在冲击作用下探孔周围产生一系列微小裂隙，氡气在对流作用下沿裂隙快速涌向地面。该过程是由于氡的瞬时浓度增大导致氡浓度检测异常，氡的特征子体210Po并未形成有效累积，造成了g点土壤中的氡浓度异常偏高。
高温火源点位置与氡子体210Po法探火确定的异常点位置基本对应，由前述分析可知，由于a点所处区域土壤饱和含水度较高以及g点所处区域环境的影响，利用同位素测氡法判定高温火源点位置可能会存在漏判和误判问题。在相同地质条件下，氡子体210Po法探火探测隐蔽火源位置的精确度要高于同位素测氡法，土壤210Po活度浓度的异常分布能更好地判断出井下隐蔽火源位置。
4 结论
1)当煤矿采空区发生自燃时，氡气析出量随采空区气压和温度升高而大幅度增加，氡气在扩散对流作用下沿裂隙向地表快速运移，在火区上方近地表土壤层中大量聚集；210Po作为氡衰变产生的特征子体，随氡的迁移吸附滞留于近地表土壤层中，最终土壤层中形成了氡浓度和210Po活度浓度分布的差异，因此可用同位素测氡法和氡子体210Po法探火间接确定火源位置。火区近地表土壤层氡浓度与210Po活度浓度总体分布上具有相关性，但个别测点存在差异。
2)土壤饱和含水度和有效孔隙度成反比，土壤饱和含水度和有效孔隙度对土壤氡浓度与210Po活度浓度的相关性影响体现为：土壤饱和含水度在40%～60%时，土壤中氡浓度与210Po活度浓度高度相关；而当土壤饱和含水度大于80%后，土壤中的水对氡产生封闭作用，降低了土壤中氡与210Po的相关性。
3)通过对比同位素测氡法和氡子体210Po法探火在南上庄火区的现场应用，两种方法都能找出火源的大致位置与火区范围，但由于210Po活度浓度较氡浓度而言受外界因素变化影响较小，数值比较稳定。与同位素测氡法相比，氡子体210Po法探火探测煤矿隐蔽火源位置能有效减少火区信息的误报，具有可靠性更强、准确度更高的优点。
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