近年来，煤层气作为一种高效、清洁的新兴能源在我国迅速发展，但煤层气的开采会改变矿区地表及地下土壤与水资源状态，并对周边环境造成一定的影响。同时，在煤层气开采过程中，为降低煤层压力、释放煤层中所吸附气体会排出大量地下水，其具有矿化度大、盐分含量高等特点，而我国目前尚未出台对这部分地下水明确的排放标准[1]。因此，企业多依据《煤炭工业污染物排放标准GB 20426-2006》及《污水综合排放标准GB 8978-1996》通过地面排放、蒸发池蒸发、地下回注、工厂处理等方式处理煤层气采出水[2]。但研究表明，若将未经处理的煤层气采出水直接排放于环境中，会造成土壤盐渍化[3]、植被受损[4]、农作物减产、地表和地下水污染[5]等诸多危害。
目前关于煤层气采出水的研究主要集中在煤层气采出水水质分析与煤层气采出水对周边坏境的污染方面，以及煤层气采出水的水质特征及变化规律方面，如SIRIVEDHIN et al[6]对美国俄克拉荷马州某煤层气井采出水的研究发现，该处煤层气采出水与油井采出水不同，其中主要含有Na+和Cl-等无机离子，而有机质含量不高；张松航等[7]基于对沁水盆地柿庄区块的煤层气采出水中离子质量浓度的长期测定，得出采出水的矿化度、离子浓度、水化学类型随开采时间的变化规律；卫明明等[8]以沁水盆地南部煤层气田采出水为研究对象，通过分析其水化学特征，研究该地区采出水的来源和机理；朱卫平[9]研究了沁水盆地和鄂尔多斯盆地煤层气井场主要采出水类型与动态变化过程、采出水水质和水量的变化规律，并建立煤层气采出水水质、水量动态模型。在煤层气采出水对周边坏境的污染方面，FOLGER et al[10]通过对怀俄明州的地下水污染进行研究，得出煤层气采出水尚在煤层中时就会因水力压裂通过裂缝进入其他含水层而污染地下水；GANJEGUNTE et al[11]对美国粉河盆地利用采出水灌溉的土壤进行研究，得出受浇灌土壤的EC、SAR和ESP值较非灌溉土壤有显著提高，表明土壤发生盐渍化。王静等[4]通过对沁水盆地柿庄南区块煤层气井排水口周边土壤的pH值和SAR值的测定，研究了煤层气采出水对土壤盐度的影响。
虽然目前对于煤层气采出水的水质分析和其对周边环境污染的研究已取得诸多成果，但针对晋西吕梁地区煤层气采出水对土壤污染的相关研究比较薄弱。根据《山西省煤层气资源勘查开发规划(2016-2020年)》，晋西吕梁地区煤层气资源储量丰富，具有极大的开发潜力，但由于该区地形起伏多变、沟壑纵横，矿区多就近建设蒸发池，采出水经过沉淀、蒸发后装罐拉运外排，在此过程中不可避免地发生采出水的横向与纵向漏排，从而污染周边土壤。因此，试验基于对受煤层气采出水污染土壤的化学指标实测，分析了煤层气采出水对土壤污染的水平分布特征，以期为该区煤层气开采环境污染防治提供理论支撑。
1 材料与方法
试验土样取自晋西吕梁地区某煤层气井场，选取井场煤层气采出水漏排水体周边作为受污染土壤采样点，同时在远离该煤层气井场的地方选取地形地势等与受污染区域相似的弃荒地作为对照采样点。在受污染土壤采样点垂直于漏排水体开挖横向长100 cm、纵深70 cm的土壤剖面，纵向自上而下0～10 cm、10～20 cm、20～30 cm、30～40 cm、40～50 cm、50～60 cm、60～70 cm，分7层采集土壤样品，各层次横向每10 cm进行一次土壤样品的采集，共采集70个土壤样品(见图1)，在对照采样点采取相同模式开挖剖面对土壤样本进行采集。铝盒采集新鲜土样带回室内用烘干法进行土壤含水率测定，风干土样预处理后测定其pH值
含量，其中，土壤pH值采用电位法测定，土壤K+、Na+含量使用火焰光度计进行测定，土壤
含量采用滴定法测定。对照采样点土壤含盐量与盐渍土相关标准[12]对比属于非盐渍土，因此以对照采样点土壤实测化学指标作为未受污染土壤背景值，将受污染土壤指标与其进行对比，判断土壤受煤层气采出水污染的程度；基于对受污染土壤与未受污染土壤理化性质水平方向上变化规律的分析，探讨其污染成因。
图1 受污染土壤采样点示意图
Fig.1 Sampling sites in contaminated area
2 结果分析与讨论
2.1 土壤含水率与pH值的水平分布
由图1可知，受污染区域0～30 cm深度土壤剖面高于采出水漏排水体高程，30～70 cm深度土壤剖面低于采出水漏排水体高程，不同深度的土壤剖面受采出水的影响程度不同，受污染土壤在垂直方向上均呈现出30～70 cm深度的土壤含水率(20.67%～27.35%)和pH值(8.10～8.50)高于0～30 cm深度土壤的含水率(19.29%～22.19%)和pH值(7.26～7.96)，因此选取30～70 cm深度受采出水直接入渗的土壤剖面进行讨论。通过对比30～70 cm深度且与漏排水体不同距离的受污染土壤与未受污染土壤含水率、pH实测值，结果显示，未受污染土壤含水率间于15.53%～20.14%，pH值在7.52～7.93之间变化，而受污染土壤含水率在19.29%～27.53%之间变化，pH值在7.26～8.50之间变化，土壤含水率与pH值整体均高于未受污染土壤，说明确实存在采出水的侧向渗漏。受污染土壤含水率随着距漏排水体距离的增加呈先减小后平稳的趋势，距采出水漏排水体0～10 cm范围内的土壤含水率最高，为24.67%；在距漏排水体30～40 cm范围内减小至22.63%；在40～100 cm的范围趋于平稳，在22.92%～23.75%之间变化。未受污染土壤的含水率在水平方向0～100 cm范围内均小于受污染土壤的含水率，其值在15.18%～17.57%之间变化，变化幅度2.39%.受污染土壤与未受污染土壤的30～70 cm深度土壤pH值在水平方向上的变化均不明显，但受污染土壤的pH值明显高于未受污染土壤pH值，受污染土壤pH值的水平分布在8.00～8.13之间，未受污染土壤pH值的水平分布则间于7.60～7.73，受污染土壤pH值较未受污染土壤pH值平均高出0.39.
图2 30～70 cm深度受污染土壤与未受污染土壤含水率、pH值的水平分布
Fig.2 Horizontal distribution of moisture content and pH in contaminated soil and uncontaminated soil(depth of 30～70 cm)
由于煤层气采出水侧向入渗，所以距漏排水体距离越近的土壤含水率越高，并且随着距离的逐渐增加，煤层气采出水中的Na+会引起土壤分散、膨胀，破坏土壤团聚体的稳定性，使得土壤孔隙减小，渗透性能降低[13]，漏排水体中的采出水对土壤的渗透逐渐减弱，土壤含水率逐渐下降最终趋于平稳。同时，对比受污染土壤与未受污染土壤含水率的水平分布可知，受污染区域30～70 cm深度所采土壤样本均受到采出水的影响，受污染土壤含水率较未受污染土壤含水率平均高出7.16%，表明漏排水体中的采出水对周边土壤的渗透半径至少达到100 cm，王静等[4]对煤层气井排水口周边土壤的研究则表明土壤受污染的范围达4 m，反映出试验设计中水平方向100 cm的取样范围偏小，未能全面反映土壤含水率的水平变化，距漏排水体100 cm范围之外土壤的含水率存在继续下降的可能性。另外，根据以往研究[14]及本试验实测数据，煤层气采出水pH值较高，呈碱性，因此采出水对土壤的侧向入渗导致30～70 cm深度受污染土壤pH值较未受污染土壤pH值明显更高，呼佳宁等[3]利用煤层气采出水对土壤进行浇灌后，同样得出土壤pH值升高的结论。
2.2 受污染土壤与未受污染土壤离子含量对比
受污染土壤的各离子含量不仅能够反映该处煤层气采出水中离子的特征，同时能够反映土壤受煤层气采出水影响的程度。将受污染区域距漏排水体相同距离的土壤整个剖面深度(0～70 cm深度)的各离子含量取平均值，未受污染土壤离子含量同样在相同距离取整个剖面深度的平均值，对二者数值进行对比分析(见图3)，结果表明，受污染土壤
的含量与未受污染土壤背景值接近，而受污染土壤Na+、Cl-的含量在水平方向0～100 cm范围内的各距离上均明显高于未受污染土壤Na+、Cl-含量。分析其原因是煤层气采出水的水化学特征与其煤储层的地质构造背景、水岩化学反应历程和地质演化条件关系紧密[15]。煤层气开采过程中，钻井、固井、压裂施工使用的多种添加剂随地表水进入煤储层发生水岩反应，可能使得K+、Na+的含量进一步升高；煤层水中的
因脱硫酸菌和水溶甲烷的还原作用，易转化为
且岩土易吸附二价离子，使得采出水中
富集而贫化；含有Cl-的钻井液和地表水进入煤层对Cl-的淋滤是采出水中Cl-较高的原因[16]。因此，该煤层气井场采出水中的Na+、Cl-是其污染土壤的主要离子，该结论与相关研究得出的煤层气采出水中离子包括
的结论一致[17]。另外，各地区煤层气采出水的水化学特征不同，Na-HCO3型、Na-Cl型、Na-Cl-HCO3型这三种水化学类型均有出现，如仅沁水盆地南部樊庄区块生产监测区的采出水就同时存在Na-HCO3型和Na-Cl型[18]，表明不同地区的煤层气采出水中所含的主要离子种类有区别，各离子的含量也有很大差别，研究区域煤层气井场的采出水中以Na+、Cl-为主，可能是由该地区的煤层地质构造背景和煤层气开采过程中的人为因素共同决定。
图3 受污染土壤与未受污染土壤离子含量对比
Fig.3 Comparison of ion contents between contaminated soil and uncontaminated soil
2.3 土壤Na+、Cl-的水平分布
由于受污染土壤中的Na+、Cl-主要来自煤层气采出水漏排水体的入渗，受污染土壤剖面30～70 cm深度的土壤低于漏排水体高程，直接受到采出水的侧向入渗；而受污染土壤剖面0～30 cm深度的土壤高于漏排水体高程，采出水对其的影响主要是下层受污染土壤中的水分因毛细管作用向上迁移的间接影响。因此，以漏排水体高程为界，对受污染土壤的Na+、Cl-含量分别讨论。
试验结果显示，0～10 cm深度土壤的Na+和Cl-含量远高于其他深度土壤的含量，其Na+含量最大值达4 994.0 mg/kg，Na+含量较10～30 cm深度土壤的Na+含量和30～70 cm深度土壤的Na+含量分别高2 389.6 mg/kg、2 340.3 mg/kg.0～10 cm深度土壤的Cl-含量同样明显高于10～30 cm深度和30～70 cm深度土壤的Cl-含量，其平均值比10～30 cm深度和30～70 cm深度土壤的Cl-含量平均值分别高出586.0 mg/kg、555.5 mg/kg.10～30 cm深度土壤Na+和Cl-含量则在整个剖面中最低，Na+、Cl-平均含量为556.5 mg/kg、105.0 mg/kg.将0～10 cm深度和10～30 cm深度土壤的Na+、Cl-含量随距漏排水体距离变化的趋势绘制成图4、图5，结果表明，0～10 cm深度土壤的Na+、Cl-含量在水平方向上的分布无明显变化规律，且在水平方向上离子含量的差别极大，其中Na+含量在距漏排水体90～100 cm范围内达到最大值4 994.0 mg/kg，较50～60 cm范围的Na+含量最小值1 258.0 mg/kg高3 736.0 mg/kg；Cl-含量在水平方向上的分布情况与Na+含量相似，极差达988.17 mg/kg.10～30 cm深度土壤的Na+、Cl-含量在水平方向上的分布均呈现出靠近采出水漏排水体处(0～40 cm范围)含量较高，且在此范围内Na+和Cl-含量的变化十分明显，Na+、Cl-含量极差分别为367.5 mg/kg、130.7 mg/kg；随距漏排水体距离的增加，Na+、Cl-含量变化趋于平稳。分析其原因，一方面是研究区域气候干旱、蒸发作用强烈，下层土壤中的Na+和Cl-随水分在毛细管作用下向0～10 cm深度的表层土壤不断迁移，使得这两种离子在土壤表层聚集[19]，同时，降雨淋溶、地表微地形差异等结构性因素又均会影响Na+、Cl-在表层土壤的分布[20]。另一方面是该井场在建设生产过程中，蒸发池中经蒸发、沉淀后离子浓度极高的采出水在进行装罐、拉运的过程中漏排至地表，或是含有大量Na+、Cl-的钻井液和压裂液[21]的渗漏等此类人为因素均会导致土壤表层Na+、Cl-含量不规律地急剧增大。10～30 cm深度的土壤处在表层土壤与受到漏排水体入渗土壤之间，既存在因降雨淋溶而从表层土壤随水分下渗的离子，也存在因毛细管作用而从30～70 cm深度下层土壤中向上迁移的离子，且靠近漏排水体处的土壤受到采出水的渗透更强，因此0～40 cm范围内土壤Na+、Cl-含量的不规律性十分明显；随着距漏排水体距离的增加，采出水渗透的影响逐渐减弱，且研究区域气候干旱，降雨较少，淋溶作用有限，该深度土壤的Na+、Cl-主要受到下层土壤水分因毛细管作用迁移的影响，因此Na+、Cl-含量变化趋于平稳。
图4 0～10 cm深度受污染土壤Na+、Cl-离子含量水平分布变化
Fig.4 Horizontal distribution of Na+, Cl-in contaminated soil (depth of 0～10 cm)
图5 10～30 cm深度受污染土壤Na+、Cl-离子含量水平分布变化
Fig.5 Horizontal distribution of Na+, Cl-in contaminated soil (depth of 10～30 cm)
为了进一步分析30～70 cm深度受污染土壤中Na+、Cl-含量的水平分布规律，将二者随距漏排水体距离变化绘制成图6，结果表明，距漏排水体距离越远，Na+与Cl-含量越低。特别是在距漏排水体50 cm处二者含量均出现明显下降。距漏排水体0～50 cm范围内，土壤Na+含量逐渐降低，0～10 cm、10～20 cm、20～30 cm、30～40 cm、40～50 cm含量分别为942.5、880.5、890.5、847.0及794.3 mg/kg，降幅148.2 mg/kg，而在50～100 cm范围内土壤Na+含量迅速降低，由50～60 cm范围的549.8 mg/kg降低至90～100 cm范围的214.0 mg/kg，降幅达335.8 mg/kg.受污染土壤中Cl-含量随距漏排水体的距离增大呈现出与Na+相似的变化规律，距漏排水体0～10 cm范围内的土壤Cl-含量最高，达210.5 mg/kg；10～100 cm范围内，随着距漏排水体距离的增大，土壤Cl-含量逐渐降低，10～20 cm、30～40 cm、50～60 cm、70～80 cm含量分别为201.6、185.0、119.6、65.4 mg/kg；在90～100 cm范围内降至55.9 mg/kg.由图5所示，受污染土壤中Na+含量比Cl-含量高，且Na+含量在靠近漏排水体方向的积聚程度更为明显，随着距采出水漏排水体距离的增加，Na+下降的速率较Cl-快。
图6 30～70 cm深度受污染土壤Na+、Cl-离子含量水平分布变化
Fig.6 Horizontal distribution of Na+, Cl-in contaminated soil (depth of 30～70 cm)
分析其原因，Na+和Cl-以水分为载体，30～70 cm深度采出水入渗周边土壤并逐渐扩散的过程，同时也是Na+和Cl-向土壤中迁移的过程，由2.1分析可知，采出水随着距漏排水体距离的增加其入渗逐渐减弱，因此Na+和Cl-的含量随之降低。王静等[4]以土壤饱和溶液钠吸附率(SAR)作为指标对煤层气井排水口周边土壤的研究也得出，随着距排水口距离的增大，0～60 cm深度土壤的SAR值均呈现逐渐下降的趋势，土壤SAR值表征土壤钠质化的情况，其值一定程度上可以反映土壤Na+含量的变化。同时，由于土壤微粒表面带负电荷，Cl-是非反应性离子，而Na+因阳离子交换作用更容易被土壤表面的负电荷吸附，因此Na+总体较Cl-含量要高，且在水平方向上靠近漏排水体处积聚程度更高，而随着距漏排水体距离的增大，Na+含量的降低趋势十分明显；Cl-对土壤含水量、降雨量、蒸发量、气温等环境因素十分敏感，在土壤中的迁移能力较Na+更强[22]，因此土壤中Cl-含量随距漏排水体距离的增加而下降的趋势较Na+更为平缓。
3 结论
本文通过对比受污染土壤与未受污染土壤的化学指标，分析煤层气采出水对土壤污染的水平分布特征，得出如下结论：
1) 受煤层气采出水污染土壤的含水率和pH值均高于未受污染土壤，受污染土壤含水率随剖面距漏排水体距离的增加呈现先减小后平稳的趋势，pH值在水平方向上变化不明显。
2) 受煤层气采出水污染土壤中含量与未受污染土壤背景值接近，Na+、Cl-含量明显高于的背景值，Na+、Cl-为该井场煤层气采出水污染土壤的主要离子。
3) 0～10 cm深度受污染土壤的Na+、Cl-含量整体远高于其他深度受污染土壤的Na+、Cl-含量，10～30 cm深度受污染土壤的Na+、Cl-含量在整个剖面中最低。0～10 cm深度受污染土壤的Na+、Cl-含量在水平方向上数值差异很大但无明显变化规律；10～30 cm深度受污染土壤的Na+、Cl-呈现出靠近漏排水体处含量较高且变化明显，随剖面距漏排水体距离的增加而趋于平稳；30～70 cm深度受污染土壤的Na+、Cl-含量均表现出随剖面距漏排水体距离的增加而减小的趋势。
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