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基金项目:
国家自然科学基金资助项目(21776192);山西省研究生创新资助项目(2021Y244)
分类号:
TQ426.6;O643.32
DOI:
10.16355/j.cnki.issn1007-9432tyut.2023.06.007
期刊号:
2023,54(06)
收稿日期:
2022-11-21
修回日期:
2023-01-13
通讯作者 | 单位 |
叶翠平 | 省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室 |
摘要:
【目的】 煤基有机固废——蒽渣富含菲和芴等高附加值成分,为了解决菲和芴采用常规分离方法难以有效分离及温室气体CO2的资源化利用问题,进行了研究。【方法】 采用反应-分离耦合技术,以碳酸铯为催化剂,将蒽渣中的芴与CO2反应生成9-芴甲酸,根据9-芴甲酸与菲溶解性的差异,得到高附加值9-芴甲酸的同时可联产菲。实验考察了碳酸铯用量和粒径等对9-芴甲酸收率的影响及其循环稳定性,并用于芴菲模型混合物及实际蒽渣的反应-分离。【结果】 结果表明,9-芴甲酸收率随碳酸铯用量增加而增大,碳酸铯与芴摩尔比从2∶1增加到6∶1,9-芴甲酸收率从80.63%提高到95.76%.随着粒径减小,碳酸铯含水量增加,催化活性下降。碳酸铯经250 ℃ N2气氛焙烧再生后表现出良好的循环性能,经3次循环再生后,9-芴甲酸的收率仍保持在80%以上。蒽渣中其他组分菲、蒽和咔唑不参与芴与CO2的反应,可在反应过程中实现分离。芴菲模型混合物经过二次反应-分离,得到的9-芴甲酸纯度为99.06%,收率为90.63%.菲的纯度为99.14%,收率为95.00%.以蒽渣为原料,由于其他组分的影响,9-芴甲酸纯度和收率下降,分别为93.33%和83.80%;菲的纯度和收率降为91.03%和93.31%.
关键字:
煤基有机固废;二氧化碳;反应-分离耦合技术;碳酸铯;9-芴甲酸