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基金项目:
催化基础国家重点实验室(中国科学院大连化学物理研究所)开放课题(N-21-07)资助项目;山西省基础研究计划面上项目(202203021221042)
分类号:
O643
DOI:
10.16355/j.cnki.issn1007-9432tyut.2023.06.004
期刊号:
2023,54(06)
收稿日期:
2022-12-21
修回日期:
2023-01-27
通讯作者 | 单位 |
焦熙 | 太原理工大学 安全与应急管理工程学院 |
金智新 | 太原理工大学 安全与应急管理工程学院 |
摘要:
【目的】 甲烷无氧芳构化反应是天然气化工领域的一个前沿研究课题。【方法】 采用浸渍法制备Mo/商用HZSM-5、Mo/纳米HZSM-5和Mo/中空胶囊HZSM-5催化剂。采用ICP、XRD、N2物理吸附、SEM、TEM、NH3-TPD和XPS表征技术研究了三种Mo基分子筛的物化性质,并考察其甲烷无氧芳构化性能。采用TG和TPO手段定性和定量分析了三种催化剂的积炭分布情况。通过周期12CH4/13CH4同位素切换脉冲技术追踪甲烷芳构化过程中Mo/中空胶囊HZSM-5上的碳循环路径。【结果】 催化剂孔道内活性碳物种会参与到苯的形成中。Mo/中空胶囊HZSM-5催化剂具有较高的CH4转化率和芳烃收率,以及良好的催化寿命。Mo/纳米HZSM-5和Mo/中空胶囊HZSM-5的分子筛晶粒尺寸和酸强度相近,而Mo/中空胶囊HZSM-5的失活速率最小,这可能归因于中空胶囊结构中反应物和产物传质更快。
关键字:
甲烷无氧芳构化;中空胶囊分子筛;积炭;失活;同位素标记